Das metallorganische Gerüst (MOF) besteht aus Metallionen, die periodisch von organischen Brückenmolekülen umgeben sind. Diese hybriden Kristallgerüste haben eine käfigartige Hohlstruktur.

Diese einzigartige Struktur bietet ein großes Potenzial für ein breites Anwendungsspektrum in den Bereichen Energiespeicherung, chemische Umwandlung, Optoelektronik, chemische Verzögerungssensorik und (photoelektrische) Elektrokatalyse.

MOF kam Anfang der 2000er Jahre auf den Markt und ist ein sehr gutes Nanomaterial. Obwohl viele Anwendungen MOF verwenden, ist wenig über die Wirkungsweise von Sauerstoff bei der Synthese von MOF bekannt.

Chemiker des Center for Multidimensional Carbon Materials (CMCM) am Institute of Basic Science (IBS) am Ulsan National Institute of Science and Technology (IBIST), unter der Leitung von Direktor Rodney S. Ruoff und dem leitenden Chemiker Dr. Yi Jiang, und UNIST- und Sungkyunkwan-Kollegen an der Universität (SKKU) haben ermittelt, wie sich Sauerstoff auf die Synthese des neuen MOF auswirkt; 1,3,5-Triamino-2,4,6-benzotriol-metallorganisches Gerüst [Cu 3 (TABTO) 2-MOF] .

Ihre Ergebnisse wurden im neuesten Artikel im Journal of the American Chemical Society ("Synthesis of Copper 1,3,5-triamino-2,4,6-benzoltriol metal-organic framework") veröffentlicht.

Abbildung 1 Die Struktur von Cu 3 (TABTO) 2-MOF (Kohlenstoff-, Stickstoff-, Sauerstoff-, Wasserstoff- und Kupferatome sind grau, blau, rot, weiß bzw. violett).

„Da organische redoxaktive Liganden normalerweise sauerstoffempfindlich sind, ist die Anwesenheit von Sauerstoff bei vielen organischen Reaktionen nachteilig. Sauerstoff kann jedoch die Synthese einiger MOFs basierend auf redoxaktiven Liganden unterstützen, aber viele Chemiker wussten dies nicht. " Dr. Yi Jiang, der Hauptautor der Studie, betonte. Die Forscher synthetisierten einen 2D-konjugierten MX 2 Y 2 -Typ (M = Metall, X, Y = N, S, O und X! = Y) basierend auf den redoxaktiven Liganden Cu 3 (TABTO) 2-MOF, 3-Triamino -5-Benzoltriol).

Durch den Vergleich der Versuchsergebnisse in Luft und Inertgas (Argon) wird die Rolle von Sauerstoff bei der MOF-Synthese bestimmt: Reines Kupfer 3 (TABTO) 2 -MOF entsteht in Gegenwart von Sauerstoff, während Cu 3 (TABTO) 2- MOF wird zusammen mit Kupfermetall gebildet, wenn Sauerstoff fehlt.

Dr. Jiang fügte hinzu: "Unsere Forschung zeigt, dass Sauerstoff diese Liganden daran hindert, Cu-Ionen (I und II) zu Cu-Metall zu reduzieren, wodurch die Synthese von reinem MOF gefördert wird."

Sie zeigten auch, dass Cu 3 (TABTO) 2-MOF leitfähig wird, nachdem es durch Iod aufgrund der Bildung von CuI und Ladungsträgern chemisch oxidiert wurde. Es war ursprünglich ein Isolator mit fast keiner Leitfähigkeit.

Die Leitfähigkeit von Cu 3 (TABTO) 2-MOF-Partikeln, die in der Luft durch Dotierung mit Jod synthetisiert wurden, beträgt 0.78 Siemens pro Zentimeter. Weitere Experimente und Analysen ergaben die metallischen Eigenschaften des Materials.

Die Struktur wurde durch detaillierte Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) modelliert. Die Forscher verwendeten auch Röntgenbeugung, diffuse Reflexion UV-vis, Röntgenphotoelektronen, paramagnetische Elektronenresonanz und Raman-Spektroskopie, um die Struktur des 2D-MOF zu modellieren. Experimentelle Studie.

„Unsere Arbeit trägt zu einem grundlegenden Verständnis der Rolle von Sauerstoff bei der Synthese von MOF basierend auf redoxaktiven Liganden bei und sollte die Community dazu anregen, der Rolle von Sauerstoff bei der Synthese von MOF basierend auf redoxaktiven Liganden mehr Aufmerksamkeit zu schenken ", sagte Direktor Rodney S. Ruoff, der korrespondierende Autor der Studie. Dr. Jiang erklärte weiter: "Die meisten Arbeiten auf diesem Gebiet konzentrierten sich auf die Synthese des MX4-Typs (M = Metall, X = N, O oder S .). ) MOF basierend auf redoxaktiven Liganden Neues leitfähiges MOF vom Nicht-MX4-Typ Die Synthese von Cu 3 (TABTO) 2-MOF ist sowohl herausfordernd als auch sinnvoll. Sowohl frisch synthetisiertes als auch joddotiertes Cu 3 (TABTO) 2-MOF können nützlich sein in der Katalyse und energiebezogenen Anwendungen."

Die Mitarbeiter von UNIST und SKKU haben die physikalischen Eigenschaften gemessen und das neue MOF theoretisch modelliert. Professor YOO Jung-Woo und Professor OH Inseon seines UNIST Department of Materials Science and Engineering untersuchten die durch Joddotierung induzierte Leitfähigkeit von Cu 3 (TABTO) 2-MOF.

Auch Professor Huang Rongxi vom Department of Physics der Sungkyunkwan University und sein Postdoktorand Dr. Xu Yucheng diskutierten die metallischen Eigenschaften dieses joddotierten Materials. Professor KWAK Sang Kyu und sein Student JOO Se Hun an der UNIST School of Energy and Chemical Engineering modellierten die Struktur durch detaillierte DFT-Rechnungen.

Link zu diesem Artikel: Sauerstoff kann helfen, metallorganisches Gerüst zu synthetisieren

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